Ну, потому что оно упоминается в Библии (а конкретно - в "Откровении Иоанна Богослова") как "число зверя".

Самая адекватная версия, почему использовалось именно это число, а не какое-то другое - что в нём было зашифровано какое-то имя. Потому что греческий алфавит, а в нём числа обозначались буквами, поэтому в древние времена была такая забава. Например, найдены граффити в Помпеях типа: "Люблю ту, чьё число 1308" - видимо, речь о девушке с именем "Тукхе": Τ=300, ύ=400, χ=600, η=8; 300+400+600+8=1308, Τύχη.

Предположительно, в числе 666 было таким образом зашифровано имя императора Нерона: Neron Kesar, что на древнееврейском записывалось как נרון קסר, в транскрипции это выглядит как nron ksr (гласные в иврите не все пишутся) и даёт в сумме как раз это число: 50+200+6+50+100+60+200 = 666

В пользу этой версии говорит и тот факт, что в некоторых ранних рукописях Библии и упоминаниях историков число зверя выглядит как 616, что тоже даёт титул Нерона, только не в греческом, а в латинском варианте: Nero Caesar - nro csr: 50+200+6+100+60+200 = 616.

Со временем эта расшифровка забылась, и выжил только вариант 666 - видимо, в противовес "божественной" цифре 7: семь дней недели, семь нот, позже открыли семь планет и решили, что цветов в радуге тоже 7. Так что число 666, как бы, символизировало ну прям максимальную несовершенность, присущую дьяволу. Ну и плюс, конечно, сказался переход на десятеричную систему счисления - если в древнегреческом (и в Библии, соответственно, тоже) это число записывалось как ΧΞϚ (600+60+6), то вот запись тремя одинаковыми цифрами - 666, конечно, выглядит куда более мистически.